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里程碑式突破!中国科学家实现化学反应立体动力学精准调控

来源:中国新闻网2023-01-13 09:46

里程碑式突破!中国科学家实现化学反应立体动力学精准调控

  用激光控制HD分子化学键的方向,使其以两种构型与H原子发生碰撞。 中科院大连化物所 供图

  中新网北京1月13日电 (记者孙自法)面对无处不在的化学反应,如何精确调控是化学科学研究的核心目标之一。随着人类对化学反应的认识不断深入到原子分子尺度和量子态层面,如何在微观水平上进一步发展精确调控化学反应的原理和方法,也成为科学家们孜孜以求的目标。

  来自中国科学院大连化学物理研究所(中科院大连化物所)的最新消息说,该所杨学明院士、肖春雷研究员实验团队联合张东辉院士、张兆军副研究员理论团队,强强联合取得一项重要进展,他们通过控制分子化学键方向,实现化学反应的立体动力学精准调控。

  这项重要化学研究成果论文,北京时间1月13日上午以长文(research article)形式在国际著名学术期刊《科学》(Science)发表,审稿人高度评价认为,该研究成果是反应动力学领域里程碑式的突破。

中科院大连化物所研究人员在控制氢分子化学键取向的激光器前工作。 中科院大连化物所 供图

  中科院大连化物所研究人员在控制氢分子化学键取向的激光器前工作。 中科院大连化物所 供图

  中科院大连化物所联合团队介绍说,化学反应的实质是原子、分子等微观粒子相互碰撞并引发旧化学键断裂、新化学键形成的过程。立体动力学效应是化学反应中一个基础而重要的问题,关注的是碰撞过程中反应物分子的空间取向对反应过程有何影响。立体动力学效应的根源在于反应物分子并非简单的质点,而是有着具体的结构和形状。

  例如,氢分子由两个氢原子通过共价键连接形成,就像一个“哑铃”。因此,当另一个反应物与氢分子发生碰撞时,它从氢分子的一端发起攻击,或者直接攻击氢分子的共价键,这两种情况的反应几率和相应的动力学过程可能会表现出明显的差别。一直以来,如何利用化学反应中的立体动力学效应,实现对化学反应过程和结果的精细控制,是化学动力学研究中的前沿问题之一。

  氢分子是最简单的分子,并且其是非极性双原子分子,在与另一分子相互接近的过程中,不容易发生取向变化。因此,氢分子参与的基元化学反应是研究立体动力学效应的理想模型。不过,此前人们难以在实验上制备足够数量的具有特定取向的氢分子,因而无法研究相关反应中的立体动力学现象。

  针对这一挑战,杨学明、肖春雷实验团队研制出高能量、单纵模纳秒脉冲光参量振荡放大器,实现对氢分子的立体动力学调控。该团队通过在受激拉曼激发过程中操控激光光子的偏振方向,在分子束中将氢分子制备于特定的振转激发态,同时赋予氢分子的化学键特定的空间取向。

在0.50eV碰撞能下,两种不同的碰撞构型的H+HD→H2+H反应的微分反应截面差异非常明显。 中科院大连化物所 供图

  在0.50eV碰撞能下,两种不同的碰撞构型的H+HD→H2+H反应的微分反应截面差异非常明显。 中科院大连化物所供图

  该实验团队又进一步利用基于极紫外激光技术的态-态分辨氢原子里德堡态飞行时间谱探测方法,结合交叉分子束技术,仔细测量在0.50、1.20、2.07电子伏的三个碰撞能量下,两种不同构型的氢氘分子(HD)与氢(H)原子的H+HD→H2+D反应结果,发现产生的氢分子(H2)的量子态和散射角度分布存在显著的立体动力学差异。

  为理解其中的动力学过程,张东辉、张兆军理论团队开展非绝热量子动力学模拟,精确重现实验团队所观测到的现象,并结合极化微分截面理论方法,详细分析该反应中存在的立体动力学效应,揭示出量子干涉现象在垂直碰撞构型反应中发挥重要作用。

  “之前的化学反应研究可能像‘抽盲盒’,它是由本来的量子属性决定好的,科研人员不能随便控制,我们只能有一定的概率抽取到想要的结果。”张东辉形象解释说,“但现在我们可以通过精确的控制,激发特定化学键并控制它的方向,直接得到自己想要的结果。”

  中科院大连化物所表示,该所联合团队通过高精度的实验和理论研究,成功验证通过氢分子量子态空间取向的操控,可以对化学反应进行精细调控,这表明人类对化学反应的认识和调控达到一个新的高度。(完)

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